自从我看了已经有一段时间了，但是我很确定您需要创建一个新的AppDomain，然后在其中加载DLL。
原因是您无法自行卸载Assembly，但可以卸载AppDomain包含的Assembly。
这是一个CodeProject文章，描述了如何执行此操作：卸载正在运行的Dll
热卸载/重新加载应用程序使用的DLL
热卸载/重新加载应用程序使用的DLL
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